京都大学化学研究所の佐成晏之 理学研究科博士課程学生、廣理英基 准教授、金光義彦 教授、東京大学大学院工学系研究科の篠原康 特任助教、石川顕一 教授、同大学附属物性研究所の板谷治郎 准教授、国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構の乙部智仁 上席研究員、365体育投注計算科学研究センターの佐藤駿丞 助教（マックスプランク研究所 客員研究員兼任）らの研究グループは、ワイドギャップペロブスカイト半導体であるCH₃NH₃PbCl₃単結晶に高い電場強度の中赤外領域のレーザーパルスを照射すると、可視から紫外にわたる幅広い波長範囲の光が発生することを発見し、その発生機構を解明しました。この現象は高次高調波発生と呼ばれ、従来、原子や分子などの気体において広く調べられ、X線光源やアト秒の光パルスを発生する技術へと応用されています。一方で、固体は気体に比べて高い電子密度を持つために、高効率でコンパクトな光源となり、デバイス開発への応用が期待されています。しかし、多くの原子やイオンが集まった固体においては、光が作用する電子系のエネルギー状態は極めて複雑となり、高次高調波の発生の理解はほとんど進んでいませんでした。本研究では、複雑な電子状態を計算に取り込むことにより、発生効率の励起光強度依存性や結晶角度依存性などの実験結果を再現することに成功しました。これらの精密な実験と理論計算との比較によって、従来発生機構として考えられてきた強光電場で駆動される電子の運動だけでなく、価電子帯から伝導帯に励起されるキャリアの応答の非線形性が重要な役割を果たすことをはじめて明らかにしました。

図：従来と今回解明した高次高調波発生機構の概念図。従来のモデルで見落とされていた価電子帯から伝導帯への電子の励起密度の非線形な変化の重要性を今回明らかにしました。右図において、励起キャリアの明るさの強弱は、光電場の振動とともに発生したり消滅したりするキャリアの仮想励起を示しています。

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